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水电解技术作为制备绿色氢能的关键途径，受限于阳极侧的缓慢析氧反应（OER）动力学。研究表明，OER过程中从单重态H₂O/OH^–向三重态O₂的自旋态跃迁构成了本征反应障碍，但对OER催化剂自旋状态的有效调控手段仍较为缺乏。外加磁场增强虽然一度被尝试，但需额外能量供给且增强机理存在争议，亟需发展无外场条件下自旋调控的新策略。

近日，西安交通大学科研人员提出了通过非对称Fe-Ni立构策略以实现原子级局域自旋调控的新机制。将Fe引入NiPS₃晶格后引起自旋态重新分布，形成具有中自旋态（MS）的Fe³⁺活性位点。通过P/S配位进一步稳定Fe³⁺的MS态，并凭借自牺牲抑制竞争性的Cl⁻氧化反应及Cl⁻毒化。该催化剂在碱性及真实海水电解中均展现出优异性能，在10 mA cm⁻²条件下的工作电压仅为1.50 V/1.52 V，并能保持1000小时稳定运行。此外，该催化剂在阴离子交换膜（海）水电解槽（AEM(S)WE）器件中也表现出稳定低压的工作优势。此外，通过理论计算、X射线吸收谱、电子顺磁共振、穆斯堡尔谱等多维度技术手段，系统地揭示了MS Fe³⁺在促进自旋选择性电子转移中的关键作用。本研究为非贵金属催化体系中构建内在自旋调控路径提供了新范式，对绿色高效制氢催化剂设计具有重要参考意义。

该研究成果以“Asymmetric tacticity navigates the localized metal spin state for sustainable alkaline/sea water oxidation”（“非对称立构调控金属局域自旋态实现高效可持续的碱性/海水氧化”）为题出版发表在《Science Advances》（《科学进展》）上。西安交通大学金属材料强度全国重点实验室为论文的第一单位和唯一通讯单位，世博娱乐 表面工程研究室戴正飞教授为论文的唯一通讯作者，博士生刘耀达为论文的第一作者。研究工作得到国家自然科学基金面上项目、陕西省自然科学基金、西安交大分析测试中心/超算中心等的支持。

论文链接：//www.science.org/doi/full/10.1126/sciadv.ads0861